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调控Half-Heusler热电材料导带简并研究取得新进展

(文/郭淑萍)

        近期,我研究部张永胜研究员课题组在调控 Half-Heusler (HH) 热电材料导带简并研究方面取得新进展,通过分析带边的轨道特征为后续提升HH的热电性能提供了新思路。相关研究结果发表在Journal of Materials Chemistry A (J. Mater. Chem. A, 2022, DOI: 10.1039/D1TA09377K)上。

        具有半导体特性的HH 化合物(化学式为XYZ)由于优异的电子性质、稳定性等特点,作为良好的热电材料备受关注。其电子性质主要得益于高能带简并度(Nv),尤其是价带通常位于布里渊区的多个高对称点(NvL=4, NvW=6),因而p型能带简并的调控得到广泛研究。导带通常只位于X点(NvX=3),一般认为很难进行n型能带简并,所以目前关于n型能带简并的研究较少。

        为此,张永胜研究员课题组从轨道贡献的角度出发,通过研究69种HH化合物的轨道相图发现,虽然HH的导带底大多位于X点,但具有轨道多样性(图1):一类导带底主要来源于X原子的d轨道(能量EX2),另一类由Y元素的d轨道贡献(能量EX3),EX2和EX3的能量很接近时可视为能带简并(NbX=6)。此外,分析发现EX2和EX3的能量差与X和Y原子的价电子数差以及电负性差成线性关系(图2),可以通过混合EX2和EX3能量差相反的体系实现导带简并。基于此,研究人员选择了VCoSn (EX2-EX3=0.3 eV)和TaCoSn (EX2-EX3=-0.36 eV)进行混合,当混合比例为0.5时,两类X点发生简并,成功验证了轨道相图的结果。该研究工作表明通过分析轨道贡献可以为调控能带简并、优化和设计高效 Half-Heusler 热电材料提供新思路。

        以上研究得到了国家自然科学基金项目的资助。

        文章链接:https://doi.org/10.1039/D1TA09377K。 


图1. (a) 69种HH化合物的导带轨道相图。圆圈大小代表900 K下载流子浓度为1020 cm-3时n型电导率有效质量的大小;两类导带底都位于X点,(b)一类像ZrNiSn主要来源于Y原子的d轨道(最低点能量为EX3,绿色球形),(c)一类像NbFeSb主要由X原子的d轨道贡献(最低点能量为EX2,红色球形);(d) 两类带边相近(小于几个kBT)时,能带简并度为6(NbX=6)。


图2. 两类导带能量差(EX3和EX2)随Y和X原子的价电子差以及电负性差(颜色)变化的关系图。
图3. (a)VCoSn和(b)TaCoSn的投影能带结构图;(c)V0.5Ta0.5CoSn的反折叠能带图;(d)两类导带(X2和X3)能量差随掺杂组分变化示意图。


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